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中国科大超晶格异质纳米线的化学合成取得新进展

发布时(shi)间:2020-07-02

将纳米(mi)尺度功(gong)能性(xing)单(dan)元编程为高级(ji)复杂(za)的(de)异(yi)(yi)(yi)质(zhi)(zhi)结(jie)构(gou)(gou)不仅(jin)能表现(xian)出优于单(dan)一组(zu)分(fen)的(de)性(xing)能,还可以(yi)带来奇异(yi)(yi)(yi)的(de)化(hua)学(xue)/物理特性(xing),从而为实现(xian)一系列光(guang)子学(xue)和电子学(xue)应用提供了一条(tiao)独特的(de)途径(jing)。在(zai)过去(qu)数十(shi)年里,无机合成化(hua)学(xue)的(de)发展已经促使了一系列组(zu)分(fen)结(jie)构(gou)(gou)各异(yi)(yi)(yi)的(de)纳米(mi)异(yi)(yi)(yi)质(zhi)(zhi)结(jie)构(gou)(gou)不断出现(xian),例如核-壳结(jie)构(gou)(gou)、部分(fen)包覆结(jie)构(gou)(gou)、二(er)聚体结(jie)构(gou)(gou)、枝状结(jie)构(gou)(gou)以(yi)及(ji)多级(ji)结(jie)构(gou)(gou)等。然而,这类传统构(gou)(gou)型的(de)纳米(mi)异(yi)(yi)(yi)质(zhi)(zhi)结(jie)构(gou)(gou)受晶格匹配(pei)的(de)外延生长(zhang)规则限制,其材料种类非(fei)常有限。

近日,中国科学(xue)(xue)技术大学(xue)(xue)俞书宏院士团(tuan)队报道了(le)一种新型轴向超晶格纳米线(xian)的(de)合成新方(fang)法,为(wei)外延集成这(zhei)些传统的(de)非范德华固体(ti)提供了(le)另一种有效(xiao)途径。该(gai)研究成果以“One-Dimensional Superlattice Heterostructure Library”为(wei)题发表在(zai)5月13日《美国化学(xue)(xue)会(hui)志》上 (J. Am. Chem. Soc.2021, 143 (18), 7013-7020)。我中心(xin)高(gao)级工程(cheng)师田杰也是该论(lun)文的合作作者之一。

图1.  组成(cheng)、维度、晶相、界面和周期性可(ke)控的轴向超晶格纳米线(xian)材料库

一(yi)维轴向(xiang)超晶格(ge)纳(na)米(mi)线(xian)(xian)作为一(yi)类新兴的(de)纳(na)米(mi)异(yi)质结构(gou),具有较大的(de)晶格(ge)失配(pei)容(rong)忍(ren)度,从而表现出材料组合类型丰(feng)富、尺寸(cun)调控(kong)范围广、界面(mian)(mian)应(ying)力(li)工程(cheng)设计(ji)灵(ling)活多变等(deng)特点。这(zhei)些(xie)优势同时也(ye)意味着轴向(xiang)分(fen)段纳(na)米(mi)线(xian)(xian)这(zhei)类独(du)特的(de)异(yi)质结构(gou)在(zai)光(guang)子(zi)(zi)(zi)利用、能(neng)带工程(cheng)设计(ji)、电荷载(zai)流子(zi)(zi)(zi)或激子(zi)(zi)(zi)特性调控(kong)等(deng)方面(mian)(mian)具备巨大的(de)潜力(li)。尽管如此,胶(jiao)体(ti)轴向(xiang)超晶格(ge)纳(na)米(mi)线(xian)(xian)的(de)普适、精准合成至今尚无报道,不利于了(le)化(hua)学家们对(dui)其构(gou)效关系的(de)深(shen)入(ru)理解以及(ji)对(dui)其应(ying)用研(yan)究(jiu)的(de)进一(yi)步探索。

受此前研究(jiu)团队有关胶体量子点(dian)-纳(na)(na)(na)米(mi)线(xian)异(yi)质结(jie)构(gou)合成(cheng)工(gong)作(zuo)的(de)(de)启发,研究(jiu)人员(yuan)发展了一种(zhong)多步轴向(xiang)(xiang)编(bian)码方法,以(yi)进(jin)一步引导其化(hua)学选择(ze)性(xing)转化(hua)反(fan)(fan)应(ying)。具体而言,利用其此前发展的(de)(de)脉(mai)冲(chong)轴向(xiang)(xiang)生长策略(lve),研究(jiu)人员(yuan)可(ke)精准(zhun)操控(kong)CdS-ZnS量子点(dian)-纳(na)(na)(na)米(mi)线(xian)的(de)(de)结(jie)构(gou)参数,形(xing)成(cheng)超(chao)晶(jing)(jing)(jing)格(ge)结(jie)构(gou),这类(lei)异(yi)质纳(na)(na)(na)米(mi)线(xian)作(zuo)为(wei)一种(zhong)预先设计的(de)(de)、可(ke)重构(gou)的(de)(de)纳(na)(na)(na)米(mi)尺度框架(jia)可(ke)进(jin)一步进(jin)行(xing)化(hua)学转化(hua),从而实现(xian)系列轴向(xiang)(xiang)超(chao)晶(jing)(jing)(jing)格(ge)纳(na)(na)(na)米(mi)线(xian)的(de)(de)普适精准(zhun)制备(bei)。这种(zhong)复杂(za)合成(cheng)控(kong)制的(de)(de)关键是(shi)利用化(hua)学反(fan)(fan)应(ying)的(de)(de)热力(li)学和动力(li)学差异(yi)来解耦超(chao)晶(jing)(jing)(jing)格(ge)纳(na)(na)(na)米(mi)线(xian)中(zhong)相(xiang)邻(lin)的(de)(de)两段。由此便(bian)能(neng)够调控(kong)化(hua)学反(fan)(fan)应(ying)的(de)(de)选择(ze)性(xing),并精准(zhun)设计超(chao)晶(jing)(jing)(jing)格(ge)纳(na)(na)(na)米(mi)线(xian)的(de)(de)成(cheng)分、尺寸、晶(jing)(jing)(jing)相(xiang)、界(jie)面(mian)以(yi)及(ji)周期性(xing)等参数。

为(wei)了(le)进(jin)一步展示该策略(lve)的(de)普适性,研究(jiu)人(ren)员还以(yi)驱动(dong)高(gao)效光(guang)化(hua)学转化(hua)反应为(wei)目标,将等离激元型、金(jin)属性或近红(hong)外活性的(de)硫族化(hua)合物集成到了(le)超晶格纳米线(xian)(xian)构型中(zhong),最终制备(bei)了(le)多达九种结构参(can)数可调的(de)超晶格纳米线(xian)(xian)(图1)。以(yi)所制备(bei)的(de)Cu1.8S-ZnS超晶格纳米线为例,研(yan)究(jiu)人员在优化(hua)(hua)其结构(gou)参数后(hou),实现(xian)了(le)高效的(de)光催(cui)化(hua)(hua)制氢性能,其光催(cui)化(hua)(hua)活性相比单组份材料提高了(le)一(yi)个数量级(ji)。就材料构(gou)型而言,超晶格纳米线能够极大地避(bi)免传统异质结构(gou)中存在的(de)光捕(bu)获(huo)受阻、表面钝化(hua)(hua)差、电(dian)荷(he)提取/转移受阻以及表面反应不平衡等不足之处,因而显著提升其光催(cui)化(hua)(hua)性能。

该工作(zuo)为(wei)设计制备精准的(de)(de)一维轴向分段纳米线提供了新的(de)(de)途径,这(zhei)种组分与结构(gou)参数的(de)(de)精准调(diao)控可能对太阳能转换、光(guang)电子学、热电以及(ji)激(ji)光(guang)等应(ying)用领域产生广泛(fan)的(de)(de)影响。

附论文链接:


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